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第二章 電催化過程 2.1 電催化原理 電催化的類型及一般原理 影響電催化性能的因素 光譜電化學 光譜電化學是將光譜技術原位或非原位地用于研究電極/溶液界面的一種電化學方法。 通常，以電化學為激發(fā)信號，而體系對電激發(fā)信號的響應則以光譜技術進行監(jiān)測。 用電化學方法容易控制調(diào)節(jié)物質(zhì)的狀態(tài)，而用光譜方法則有利于識別物質(zhì)．這樣，多種信息可同時就地獲得。 對于研究電極過程機理，電極表面特性，鑒定參與反應的中間體，瞬間狀態(tài)和產(chǎn)物性質(zhì)，測量式電極電勢和電子轉(zhuǎn)移數(shù)，電極反應速率常數(shù)以及擴散系數(shù)等等，提供了十分有力的研究手段． §2.2 典型的電催化反應 一、析氫反應 目前普遍認為，該反應由如下基元步驟組成： （1）質(zhì)子放電步驟——電化學步驟（Volmer反應） （2）復合脫附步驟（Tafel反應） （3）電化學脫附步驟（Heyrovsky反應） 基本實驗規(guī)律：陰極析氫超電勢 二、分子氫的氧化 1.氫氧燃料電池 hydrogen oxygen fuel cell 　 以氫氣作燃料，氧氣作氧化劑，通過燃料的燃燒反應，將化學能轉(zhuǎn)變 為電能的電池。 　 氫氧燃料電池工作時，向氫電極供應氫氣，同時向氧電極供應氧氣。 氫、氧氣在電極上的催化劑作用下，通過電解質(zhì)生成水。這時在氫電極上 有多余的電子而帶負電，在氧電極上由于缺少電子而帶正電。接通電路 后，這一類似于燃燒的反應過程就能連續(xù)進行。 分子氫的陽極氧化是氫氧燃料電池中的重要反應，而 且被視為貴金屬表面上氧化反應的模型。 1.金屬-空氣電池 以空氣中的氧氣作為正極活性物質(zhì)，金屬作為負極活性物質(zhì)的一種高 能電池。使用的金屬一般是鎂、鋁、鋅、鎘、鐵等；電解質(zhì)為水溶液。 金屬 -空氣電池具有較高的比能量，這是因為空氣不計算在電池的重量 之內(nèi)。鋅-空氣電池的比能量是現(xiàn)生產(chǎn)的電池中最高的，已達 400瓦·小時 ／千克（Wh／kg），是一種高性能中功率電池，并正向高功率電池的方 向發(fā)展。 由于金屬-空氣電池工作時要不斷地供應空氣，因此它不能在密封狀態(tài) 或缺少空氣的環(huán)境中工作。此外，電池中的電解質(zhì)溶液易受空氣濕度的 影響而使電池性能下降；空氣中的氧會透過空氣電極并擴散到金屬電極 上，形成腐蝕電池引起自放電。 2、氧的電還原 氧還原反應是金屬-空氣電池和燃料電池中的正極反應， 其動力學和機理一直是電化學中的重要研究課題。 b. 二電子途徑（或稱“過氧化物途徑”） 直接的四電子途徑上經(jīng)過許多步驟，其間可能形成吸附的過 氧化物中間物，但總結(jié)果不會導致溶液中過氧化物的生成；而 過氧化物途徑在溶液中生成過氧化物，后者一旦分解轉(zhuǎn)變?yōu)檠?氣和水。因此二電子反應途徑對能量轉(zhuǎn)換不利。 另外，在堿性溶液中HO2-的平衡濃度很低，即使找到能使 HO2-迅速分解的催化劑，也難以在接近平衡電勢下獲得足夠 大的電流。 因此，對氧氣還原的電催化研究要避免經(jīng)歷二電子途徑， 產(chǎn)生過氧化氫。 現(xiàn)有資料表明，直接四電子途徑主要發(fā)生在貴金屬的金屬 氧化物以及某些過渡金屬大環(huán)配合物等催化劑上。過氧化物途 徑主要發(fā)生在過渡金屬氧化物和覆蓋有氧化物的金屬以及某些 過渡金屬大環(huán)配合物等電催化劑上。 與氫電極反應不同，金屬電極上的氧析出反應是在較正的 電位區(qū)進行，此時金屬電極上常伴有氧化物的生長過程，而 氧化物層的氧原子直接參與了反應。 在酸性溶液中，氧析出的機理為：(1)  M  +  H2O  →  M-OH  +  H+  +  e-(2)  M-OH  →  M-O  +  H+  +  e- (3)  2M-O  →  O2  +  2M 在堿性溶液中，氧析出的機理為：(1)  M  +  OH-  →  M-OH- (2)  M-OH-  →  M-OH  +  e- (3)  M-OH- +  M-OH  →  M-O  +  H2O  +  e- (4)  2M-O  →  O2  +  2M 2.氧析出反應常見的電極材料 堿性介質(zhì)中最好的電極材料為覆蓋了鈣鈦礦型和尖晶型氧化物的鎳電 極和Ni-Fe合金。大量的實驗數(shù)據(jù)指出，在中等電流密度范圍內(nèi)（約 10 –3A·m-2），氧從堿性溶液中析出超電勢與金屬材料性質(zhì)的關系， 依下列次序增大：Co、Fe、Ni、Cd、Pb、Pd，Au、Pt 對于酸性介質(zhì)中氧氣的析出反應，考慮到電催化性和穩(wěn)定性，目前已 知的最好的電催化劑是Ru，Ir的氧化物及含Ru，Ir的混合氧化物。 五、有機小分子的電催化氧化 對可以作為燃料電池燃料的甲醇、甲醛、甲酸等有 機小分子電催化氧化行為的研究，既具有重大的基 礎理論研究意義，又具有廣闊的應用前景。 以甲醇為例討論 1.有機小分子在純金屬電催化劑上的氧化 2.有機小分子在二元或多元金屬電催化劑上的氧化 3.有機小分子在其它電催化劑上的氧化 金屬-金屬氧化物 例子：Arico等制備的Pt-Ru-Sn-W催化劑 半電池實驗結(jié)果優(yōu)于Pt催化劑， 該催化劑中主要含有還原態(tài)的Pt和四價 態(tài)Ru、Sn氧化物，而W是無定形的WO2/WO3混合物種。他們認為RuO2、 SnO2、WO3等半導體氧化物的存在降低了催化劑的導電性能。 4.電催化劑的制備q3J紅軟基地

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